Rafal Zambrzycki-Payne wurde in Lodz, Polen geboren. Er studierte bei Wen Zhou Li an der Yehudi Menuhin School und am Royal Northern College of Music in Manchester, im Anschluss in Wien bei Gerhard Schulz, wo er auch Stipendiat am Herbert von Karajan Zentrum war. Seine Ausbildung wurde von zahlreichen Organisationen großzügig unterstützt, darunter auch vom Ashurst Morris Crisp.
Der Gewinner des BBC Young Musician of the Year Wettbewerbs gastierte bei vielen Orchestern Großbritanniens, so dem English Chamber Orchestra, Bournemouth Symphony, Philharmonia, London Philharmonic, Royal Scottish National Orchestra, Royal Liverpool Philharmonic, in Konzerthäusern wie South Bank, Albert Hall und Wigmore Hall, Barbican, Bridgewater Hall, Cadagon Hall, Glasgow Royal Concert Hall und Symphony Hall in Birmingham. Mehrmals arbeitete er mit dem Dirigenten Lord Menuhin zusammen.
Tourneen führten ihn durch Europa sowie in den mittleren und fernen Osten, die USA und nach Afrika. Mit dem Armenian Philharmonic Orchestra spielte er Khatchaturians Violinkonzert zum 100-jährige Jubiläum des Komponisten; 2004 gab Rafal die britische Erstaufführung von Alexander Arutunians Violinkonzert und führte es zum 85. Geburstag des Komponisten auf. Weitere Engagements mit dem London Phlharmonic Orchestra, Royal Philharmonic, Armenian Chamber Orchestra, Danubia Symphony in Budapest, KZN Philharmonic in Durban, Johannesburg Philharmonic, Sinfonia Varsovia und dem Münchner und Züricher Kammerorchester.
Seit 2004 ist Rafal Zambryzcki-Payne Solist des Ensemble Modern, mit dem er regelmäßig bei renommierten Veranstaltungen und Festivals weltweit auftritt.
Als Kammermusiker ist Rafal zudem Gründungsmitlied des DIMENSION Klaviertrios, Gewinner des Parkhouse Awards 2005. Das Trio tritt in der South Bank, St. John’s Smiths Square und der Wigmore Hall auf und führte das Beethoven Triplekonzert mit den Londoner Philharmonic, Royals Philharmonic, Orquesta Odissea in Madrid und dem Lutoslawski Philharmonic in Wroclaw (Poland) auf. Er arbeitete mit Künstlern wie David Pyatt, Michael Collins, Heinz Holliger, Julian Rachlin, Radovan Vlatkovic und Mitgliedern des Alban Berg, Belcea und Szymanowski Streichquartets zusammen.
Rafals erste CD-Aufnahme mit der Pianistin Carole Presland wurde in der EMI Debutreihe mit Werken von Karol Szymanowski, Benjamin Britten und Edward Grieg veröffentlicht.
Er spielt eine Violine von J. B. Villaume aus dem Jahr 1844.